四川大学王玉忠院士团队《Macromolecules》封面：新型可反复化学循环高分子

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价廉、轻质、耐用、性能优异的高分子材料在为人们日常生活带来便利的同时，其使用后的不当处置也导致了“白色污染”、“微塑料污染”等生态环境污染以及资源浪费和碳排放问题。发展可高效解聚为其聚合单体的高分子，进而构建“单体↔聚合物”的反复化学循环，同时兼具实用性、环境友好性的高分子材料，是解决上述问题并实现绿色低碳发展的重要途径。

图1 单体BDXO的高效合成、可控聚合及闭环化学循环

四川大学王玉忠院士团队在以上方面已开展了二十多年的研究工作，在国际上最早提出可反复化学循环的生物降解高分子是一次性使用高分子材料制品的理想材料。最近，他们通过简单高效的一步反应合成了一种七元醚内酯，即3,4-二氢-2H-苯并[b][1,4]二氧杂环丙烷-2-酮（BDXO），并成功实现其可控开环聚合制备了新型可反复化学循环环境友好半芳香族聚(醚-酯) PBDXO。系统深入地研究了单体BDXO在本体和溶液中的开环聚合及其动力学和热力学过程，得到了相关热力学参数，即标准聚合焓变（，−14.52 kJ·mol^–1）和熵变（，−30.90 J·mol⁻¹·K⁻¹），并计算出溶液中的聚合上限温度（T_c，196.8 °C）。制备的聚合物PBDXO不仅热性能优异、力学性能良好、可生物相容、可水解降解，而且可通过本体热解聚高效地回收BDXO单体，回收单体产率大于92%、纯度达到96%。进一步，回收单体BDXO可在相同条件下再次开环聚合，得到与初始PBDXO结构和性能几乎一致的再生PBDXO，从而建立了“单体BDXO↔聚合物PBDXO”的反复化学循环。

该工作以“Ring-Opening Polymerization of a Seven-Membered Lactone toward a Biocompatible, Degradable, and Recyclable Semi-aromatic Polyester”为题发表在《Macromolecules》上（2023, 56, 2465-2475），并被遴选为当期的封面。第一作者为环保型高分子材料国家地方联合工程实验室和四川大学化学学院的李茂琴博士，通讯作者为吴刚教授和王玉忠院士。该工作得到了国家重点研发计划项目和四川大学理科特色方向培育计划等的资助。

图2 单体BDXO及其聚合物PBDXO的结构表征

图3 不同聚合度PBDXO的TG和DSC曲线

图4 PBDXO的细胞毒性评价

 图5 PBDXO的水解降解研究

 图6 PBDXO的解聚与回收单体的再聚合研究

图7 本工作的《Macromolecules》封面

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.2c02172

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